标题:多肽选择性质谱裂解机理及碎片峰相对强度的研究
项目负责人:刘汝涛
依托单位:[刘汝涛]山东大学
基金类别:国家自然基金
主题词:质谱;多肽;电荷分布;能量效率曲线;选择性裂解机理
摘要:本项目实施前的研究工作通过改变多肽氨基酸的序列来改变多肽的质子化位点,然后利用质谱裂解能量曲线进行多肽质谱裂解机理的研究,多肽裂解的难易程度与其结构、电荷分布之间的关系尚未阐明,多肽质谱选择性裂解的科学问题未引起足够重视。本课题提出了解决这些问题可行的新方法,创新如下:(1). 利用γ射线照射等氧化技术解决了多肽质谱裂解机理研究中"保持多肽序列不变的前提下,改变其质子化位点"的科研难题。(2). 阐明了多肽电荷分布变化与多肽质谱裂解难易的相关性,发现并提出酰胺键上C/N电荷比(QC/QN)值增加提高多肽的裂解效率,反之亦然,明确了电荷分布与多肽裂解之间的关系。3). 研究发现多肽裂解过程受流动质子支配的同时,也受酰胺键周围基团结构的影响。在相同裂解能量下的同一肽中,酰胺键的负电荷越多(增多),越易于断裂,质谱峰强度越高;反之,越难断裂,峰强度越低。 本研究为选择性裂解碎片结果应用于多肽、蛋白质的研究提供依据,为进一步证实和完善多肽选择性裂解结果的解释和MS/MS数据库搜索方法的改进提供了参考,拓宽了质谱技术在蛋白质组学研究中的应用,达到了预期的研究目标。
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