标题:二氧化锡低维纳米结构的第一性原理计算
导师:宗福建
学号:0691-0210434
作者:郭志明
论文答辩日期:2009-05-22 00:00:00
关键词:纳米线;纳米颗粒;密度泛函理论;模守恒赝势;第一性原理;导电特性;吸附;去吸附
摘要:半导体气敏传感器普遍使用以SnO2为基材,通过掺杂等方法制备气敏传感材料。SnO2是一种宽禁带的n型半导体材料,已在光电器件、气体传感器、光催化剂、纳米筛膜、玻璃涂层、太阳能电池的透明电极和锂离子电池的阳极材料等领域得到了广泛的应用。SnO2作为气敏材料存在的主要问题是灵敏度高、选择性好、稳定性好、工作温度常温化、能耗低、响应恢复时间短等各条件难以同时满足。在低温下气敏材料难以与外界气体发生反应,因此灵敏度低;而在较高温度虽然灵敏度较高,但能耗较高,还会导致气敏元件的使用带来危险性,并且会降低气敏元件的使用寿命。减小单体颗粒规格可以增大元件的比表面(表面积与体积比),从而使灵敏度显著增加,并能降低能耗。因此,对SnO2气敏材料的研究朝着纳米结构的方向迈进。目前,对SnO2的研究,侧重于通过实验制备SnO2薄膜,分析气体吸附在薄膜表面上时,SnO2薄膜电阻的变化。希望通过研究不同的形貌和晶体结构对吸附特性的影响,进一步提高气敏元件的灵敏度和气体选择性。 本文运用基于密度泛函理论的SIESTA软件对SnO2低维纳米结构进行第一性原理计算,研究了SnO2纳米结构的量子力学特性和吸附机制,主要内容如下: 1.运用原子轨道线性组合结合模守恒赝势方法研究了金红石结构SnO2纳米线的导电特性。理论计算表明,SnO2纳米线的结构性能与它的电子组态和电导率具有相关性。基于密度泛函理论(DFT)研究了SnO2纳米线的结构特性和电子特性,计算表明其晶体结构是金红石型晶格,成键特性和DOS结构与体材料相同,这些都符合当前对其的认识。 2. 研究了SnO2低维纳米结构吸附CO的第一性原理计算,理论计算表明,存在SnO2分子对CO吸附颗粒的约束,这种特性和体材料相同。通过理论计算,得到SnO2低维纳米结构吸附CO的特点:第一,SnO2表面只是沿(1 0 0)轴吸附CO;第二,吸附后,整个电子组态都发生了变化,吸附是由于整个颗粒晶体结构的重排,而不是分子表面原子被替换;第三,吸附后形成稳定的复杂结构。
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