标题:CO氧化反应中的二氧化铈晶面效应
作者:昂美玉; 王伟伟; 严涵; 卫帅; 贾春江
作者机构:[昂美玉]山东大学化学与化工学院, 胶体与界面化学教育部重点实验室;;特种功能聚集体材料教育部重点实验室, 济南, 山东 250100, 中国;[王伟伟]山东大学化学与化工 更多
通讯作者:Wang, WeiWei
通讯作者地址:Wang, WW; Jia, CJ (corresponding author), Shandong Univ, Sch Chem & Chem Engn, Key Lab Colloid & Interface Chem, Minist Educ,Key Lab Special Aggregate 更多
来源:催化学报
出版年:2020
卷:41
期:6
页码:1017-1027
DOI:10.1016/S1872-2067(20)63533-1
关键词:CuO-CeO_2催化剂; 晶面效应; CO催化氧化; 氧化还原性质; 活性位
摘要:二氧化铈(CeO_2)因其具有较强的储放氧能力,被用作氧化还原反应的催化材料.自2005年,研究者制备出形貌可控的CeO_2纳米棒、纳米立方块和; 纳米多面体,在CeO_2形貌控制及构效关系研究方面取得长足发展.各种结构表征手段包括原位拉曼(in situ; Raman)、原位傅里叶变换红外光谱(in situ; DRIFTS)、核磁共振(NMR)和电镜等被用来研究不同形貌CeO_2的表面结构和在催化反应中的活性差异.一般的活性规律为CeO_2纳米棒({1; 10}/{100}) >纳米立方块({100}); >纳米多面体({111}/{100}).近年来,负载型CeO_2催化剂因其能稳定分散金属,通过金属-载体相互作用调控界面电子结构并表现出优异的催; 化活性而引起广泛关注,其中晶面效应在负载型CeO_2催化体系中显得较为复杂.铜铈催化剂被认为是非常经济有效的CO氧化催化剂,然而由于制备和测试条; 件差异导致的CeO_2晶面对铜铈催化剂催化CO氧化活性的影响规律并不统一.我们之前的研究工作发现纳米棒CeO_2-{110}晶面上的Cu-[Ox; ]-Ce结构不利于形成Cu(I),而纳米颗粒CeO_2-{111}晶面上的CuO_x团簇很容易形成Cu(I),从而对CO催化氧化极为有利,这与纯; 载体CeO_2的规律并不一致.与此同时,对于铜负载的CeO_2纳米棒(NR)及纳米立方体(NC)所体现的性质及活性差异缺少系统深入的研究.在上述; 工作基础上,我们采用沉积沉淀法在CeO_2 NR及CeO_2 NC上负载1% wt的铜分别得到1CuCe NR和1CuCe; NC,并对所合成催化剂的结构和吸附性能进行了表征.高分辨透射电镜(HRTEM)照片显示,; CeO_2纳米棒主要暴露{110}晶面,而CeO_2纳米立方体以{100}晶面为主.催化测试结果表明, 1CuCe NC在130; °C时CO已完全转化为CO_2,而相同温度下1CuCe; NR只有50%转化.进一步通过氢气程序升温还原(H2-TPR)和一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD)分析发现, 1CuCe; NC催化剂具有较强的还原性且表面氧物种含量高.此外, X射线光电子能谱(XPS)和in situ DRIFTS研究表明, 1CuCe; NC促进Cu(I)位点生成,导致活性Cu(I)-CO物种增多,这些优异的化学性质导致其具有较高的催化CO氧化活性.
收录类别:EI;CSCD;SCOPUS;SCIE
WOS核心被引频次:2
资源类型:期刊论文
原文链接:https://www.scopus.com/inward/record.uri?eid=2-s2.0-85078423027&doi=10.1016%2fS1872-2067%2820%2963533-1&partnerID=40&md5=5aad1398a181d7ce22c58edb5e939a3e
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